Leo XIV. studierte an der Villanova University (Philadelphia, USA) Mathematik und Philosophie und schloss sich danach der Ordensgemeinschaft der Augustiner an. 1981 legte er die ewige Profess ab, 1982 empfing er das Sakrament der Priesterweihe. 1985 wurde er mit einer kirchenrechtlichen Dissertation zum Dr. theol. promoviert.
1985 führte ihn sein Lebensweg nach Peru, wo er in mehreren Einrichtungen des Augustinerordens tätig war. Unter anderem arbeitete er von 1988 bis 1998 als Leiter des gemeinsamen Ausbildungsprojekts für Augustiner-Aspiranten aus den Vikariaten Chulucanas, Iquitos und Apurímac im Erzbistum Trujillo. Dort war er auch Professor für Kirchenrecht, Patristik und Moral im Priesterseminar „San Carlos und San Marcelo“. Von 1998 bis 2001 hatte er das Amt des Provinzialoberen der Augustiner in Peru (1998–2001) inne. Von 2001 bis 2013 war er Generalprior des Augustinerordens mit Sitz in Rom.
