Von herausragender Bedeutung ist die Madonna des Paderborner Bischofs Imad (1051/1058), eine der ältesten großfigurigen Darstellungen der thronenden Madonna in der abendländischen Kunst. Um dieses zentrale Werk gruppiert sich die umfangreiche Skulpturensammlung.

Neben mittelalterlichen Bildwerken kleinen und mittleren Formats umfaßt die Sammlung auch hervorragende Beispiele westfälischer Barockskulptur, wie etwa die lebensgroßen, auf Fernsicht berechneten Allegorien des Libori-Festaltares, die Johann Theodor Axer 1736 für den Paderborner Dom schuf.

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