Der Grundstock der heutigen Sammlung war bereits 1913 gelegt. In den folgenden Jahren wuchs sie rasch an. Heute umfasst die Sammlung ca. 6000 Exponate, von denen etwa 1000 Werke in den neu gestalteten Schauräumen gezeigt werden. Neben einem Kernbestand aus erworbenen Stücken und Schenkungen sind es Leihgaben aus vielen Pfarreien der Erzdiözese, die unter Wahrung der Eigentumsverhältnisse dem Museum überantwortet wurden. 

Mit einer Fülle teils hochrangiger Kunstwerke aus allen Gattungen vermittelt die Sammlung ein umfassendes Bild von der Entwicklung kirchlicher Kunst im Erzbistum Paderborn über einen Zeitraum von elf Jahrhunderten hinweg. Sie führt den Besucher zu den Wurzeln der abendländischen Kultur und erschließt ihm so die eigene Geschichte.

Das Museum veranstaltet Wechselausstellungen zu wichtigen Themen aus allen Bereichen christlicher Kunst und Kultur und bietet ein abwechslungsreiches und beliebtes museumspädagogisches Programm (Führungen, Kurse, Vorträge), um Zugänge zu dieser ganz anderen Welt zu ermöglichen.